Electrostatic Self-Assembly of Protein Cage -Based Hybrid Materials

Supramolekulaarinen itsejärjestyminen on nykyaikainen työkalu tarkkaan määritellyn nanorakenteen omaavien materiaalien kehitykseen. Prosessi on yksinkertainen ja vaatii vähän energiaa, mikä tekee siitä houkuttelevan tuotantomenetelmän. Elektrostaattinen vuorovaikutus on monikäyttöinen voima itsejärjestymiselle käytettävissä olevien osasten suuren määrän ja ilmiönympäristöherkkyyden vuoksi. Proteiinihäkit ovat proteiinien alaluokka, joille on ominaista ontto sisus, jonne pienempiä hiukkasia voidaan säilöä. Häkeillä on hyvin määritellyt ja symmetriset rakenteet, mikä tekee niistä ihanteellisia kappaleita itsejärjestyviin järjestelmiin. Tässä väitöskirjassa tutkitaan kahden proteiinihäkin, apoferritiinin (aFT) ja lehmänpavun kloroosiläikkäviruksen (CCMV), itsejärjestymistä synteettisten molekyylien ja epäorgaanisten hiukkasten kanssa, keskittyen sekä itse itsejärjestymisprosessiin että tuotettuihin rakenteisiin. Julkaisussa I aFT kompleksoidaan synteettisten lohkopolymeerien kanssa, jotka sisältävät kationisen ja lämpöherkän osion. Järjestelmät ovat herkkiä useille muuttujille, ja ne voidaan järjestää tai purkaa muuttamalla lämpötilaa tai elektrolyyttikonsentraatiota. Julkaisussa II CCMV:tä käytetään muodostamaan aggregaatteja kationisten kolloidisten ligniinihiukkasten (c-CLP) kanssa. Ligniinin varauksen merkitys järjestelmille määritellään ja c-CLP havaitaan tehokkaaksi virusten poistamiseen vedestä aggregaatteina sedimentaation ta isuodatuksen avulla. Julkaisu III esittelee aFT:n ja CCMV:n itsejärjestymisen vihreän fluoresentin proteiinin (GFP)kanssa, joka kantaa kationista polypeptidi häntää. GFP sisällytetään onnistuneesti rakenteisiin, joiden järjestys vaihtelee käytetyn proteiinihäkin mukaan. Julkaisussa IV aFT kompleksoidaan useiden kationisten syklofaanien kanssa itsejärjestymisen käynnistämiseksi. Syklofaanirakenteen ja sen varaustiheyden sekä liuosolosuhteet optimoimalla onnistutaan tuottamaan hyvin järjestyneitä kiderakenteita. Julkaisussa V avoimen ja suljetun rakenteen omaavien aFT häkkien ominaisuuksia vertaillaan. Molemmat itsejärjestyvät kultananoparttikkelien kanssa, mutta suljetulla rakenteella saavutetaan paremmin järjestyneitä rakenteita. Julkaisu VI esittelee keskihuokoisen silikan valmistusta aFT kidemuottien avulla. Kiteet koteloidaan silikaan ja poistetaan kalsinoimalla, mikä jättää jäljelle keskihuokoisen materiaalin, jossa kiteiden järjestys säilyy huokosten suuntautumisessa. Tutkimus osoittaa, että proteiinihäkit ovat monikäyttöisiä hiukkasia itsejärjestyviin järjestelmiin, ja elektrostaattinen vuorovaikutus soveltuu niiden tuottamiseen. Eri häkkien ja niiden kanssa järjestyvien hiukkasten yhdisteleminen mahdollistaa erityisiin sovelluksiin suunniteltujen hybridimateriaalien valmistamisen.